近日，南京大学物理学院李绍春课题组发展了一种氢辅助的动力学方法，成功在FeSe/SrTiO3超导单层中引入浓度可控的铁空位，并首次在该体系中实现了铁空位诱导的超导相-绝缘母相转变。相关研究成果以“Iron Vacancy Tunable Superconductor-Insulator Transition in FeSe/SrTiO3 Monolayer”为题，于12月20日在线发表在《Physical Review Letters》上。
高温超导体可以通过对其母体化合物的掺杂来实现，因此研究母体化合物以及母体-超导体的转变对理解超导机理具有重要的意义。铜氧化物的母体化合物通常是反铁磁的莫特绝缘体，铁砷基超导体的母体化合物则大多表现出反铁磁有序的金属行为。FeSe超导体具有最简单的化学和晶体结构，而√5×√5铁空位有序的Fe4Se5则被认为是FeSe超导块体的母体化合物。该母相也被认为是莫特绝缘体，其中铁空位的无序/湮灭过程伴随着掺杂效应，从而导致FeSe块体的超导转变。然而，对于界面增强的FeSe/SrTiO3单层超导体来说，相应的铁空位序母体化合物却从未被报道过。目前普遍认为，由于强的界面耦合相互作用，单层FeSe/SrTiO3中不可能形成铁空位的有序态。因此，在实验上能否实现铁空位有序的FeSe单层仍然是一个很大的疑问。
在此之前，该课题组已经开始致力于探索单层FeSe的外延生长与超导调控，并在实验上揭示了FeSe/SrTiO3超导单层中与超导相互竞争的棋盘格子电荷序【C.-L. Xue et al., Physical Review B 107, 134516 (2023)】。该课题组最近发展的氢辅助动力学方法，在FeSe/SrTiO3超导单层中成功引入了铁空位缺陷，并且可以做到精确调控铁空位的含量和有序度。如图1和2所示，随着氢处理量的增加，铁空位逐渐增多并呈现有序化，最终形成周期为√5×√5的铁空位有序的绝缘单层。扫描隧道显微谱（图3）揭示了随着铁空位的增加，单层FeSe发生了超导相-绝缘母相转变。进一步的谱学研究（图4）表明，相变过程中没有出现明显的由于空穴掺杂导致的费米能级移动，而是发生了显著的谱权重转移，这意味着FeSe超导转变中存在强的电子关联效应。此外，在铁空位有序的母体化合物中也没有观测到莫特能隙的特征，表明该母体化合物可能不是莫特绝缘体，而FeSe/STiO3单层超导也不能通过莫特绝缘体掺杂的图像来解释。该工作为进一步理解FeSe/STiO3单层中的高温超导机理提供了新的见解。
图1：氢辅助在超导FeSe/STO单层中形成铁空位。(a)氢辅助形成铁空位示意图。(b),(c) 超导FeSe/STO单层氢处理前后的原子分辨形貌图；插图为扫描隧道显微谱。
图2：单层FeSe/STO形貌演化。(a) 随机分布的铁空位的形貌图。(b) 两个区域中不同铁空位数量的形貌图。(c)局部铁空位有序的形貌图。(d)低温退火后具有长程相干铁空位序的形貌图。(e) √5×√5有序的原子分辨STM形貌图。红色方块标记铁空位序的单胞。(f) (e)的快速傅立叶变换。红色和蓝色圆圈分别标记√5×√5序周期点和晶格的布拉格点。
图3：扫描隧道显微谱演化过程和单层FeSe/STO的相图。(a)–(c) dI/dV谱随铁空位浓度的演化。(d) 单层FeSe/STO的铁空位浓度电子相图。
图4：超导体-金属-绝缘体转变过程中的谱权重演化。(a) 不同铁空位浓度的dI/d谱。(b) 从低铁空位浓度(N)区域到高铁空位浓度(D)区域采集的一系列dI/dV谱。(c) D区域的谱减去N区域的谱的强度差。(d),(e) 分别从(a)中黑色三角形和蓝色三角形标记的位置处提取的dI/dV强度。
该工作由南京大学李绍春课题组和刘荣华课题组合作完成。李绍春教授课题组负责课题的总体构思、实验设计以及样品的制备和表征，刘荣华教授课题组提供了SQUID磁性测量。南京大学物理学院薛成龙博士是论文的第一作者，博士研究生窦立国为论文的共同第一作者，南京大学物理学院李绍春教授为论文的通讯作者。该工作得到了固体微结构物理国家重点实验室、人工微结构科学与技术协同创新中心、江苏省纳米技术重点实验室和合肥国家实验室的大力支持，以及国家自然科学基金委、科技部和中央高校的经费资助。
文章链接：https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.131.256002
