最近,南京大学物理学院汤怒江教授、都有为院士课题组在二维铁磁体的研究中发现了单轴磁晶各向异性奇异的温度依赖行为,该成果以“Exotic Temperature Dependence of Uniaxial Magnetocrystalline Anisotropy in a Two-Dimensional Ferromagnet”为题,发表于Physical Review Letters上[Phys. Rev. Lett. 134,116702 (2025)]。该工作是课题组在范德华磁性材料中首次发现单轴磁晶各向异性反常的温度依赖的实验例子的后续重要成果,相关前期成果发表于Physical Review B [Phys. Rev. B 109, L060404 (2024)]。
单轴磁晶各向异性UMA对磁存储技术、实现二维长程磁有序、及量子与拓扑相均是至关重要的问题,研究二维铁磁体中UMA的温度依赖更是实现超高密度磁存储介质、理解磁斯格明子复杂相图,及优化自旋电子学器件性能的关键课题。至今为止,铁磁材料的UMA的温度依赖Ku1(T)基本均符合经典的Akulov-Zener-Callen-Callen (AZCC)指数律,表现为单调快速下降的趋势。最近,课题组发现范德华铁磁体Fe3GeTe2三维晶体中存在一种仅有理论预言而无实际实验报道的Carr型Ku1(T),其表现为随温度升高先反常上升再缓慢下降的趋势[Phys. Rev. B 109, L060404 (2024)]。原则上,如有一种铁磁体低温下为AZCC型、高温下为Carr型Ku1(T)将对目前广泛关注的、热优化自旋电子学器件的辅助磁存储技术起到重要作用。然而到目前为止,却从未在任何磁性材料体系中发现这两种Ku1(T)同时共存的现象。
图1. 二维Fe3GeTe2的Ku1 (a)、MS (b)和χp (c)随温度的变化关系。
课题组通过电解剥离三维块材Fe3GeTe2得到二维Fe3GeTe2,并在该二维体系中发现了上述两种Ku1(T)共存的奇异行为。具体来说,其Ku1(T)在20 K以下为经典的、单调快速下降的AZCC型;而在20 K以上突然转变为先快速上升再缓慢下降的Carr型[图1(a)]。体系的饱和磁化强度MS及类顺磁磁化率χp随温度的依赖关系表明:在Ku1(T)发生转变的20 K处,MS(T)出现了一个异常,χp(T)表现出剧烈下降的趋势[图1(b,c)];此结果均表明:体系的局域磁矩间的铁磁交换耦合在20 K以上得到了增强。
图2. (a-c) 二维Fe3GeTe2各晶格参数随温度的变化关系。 (d)Fe3GeTe2晶格结构示意图。(e-g) 二维Fe3GeTe2中Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida相互作用的第一性原理计算结果。
课题组提出:该铁磁交换耦合的增强有利于在高温下保护基于交换的双离子各向异性,若此时二维体系的晶格动力学性质满足相应条件将可触发其Ku1(T)从AZCC型到Carr型的转变。为了深入探究这一点,研究团队进一步利用变温X射线衍射技术并结合第一性原理计算进行了研究(图2)。结果表明:晶格热膨胀系数 β 的符号在20 K前后出现了从负到正的改变,表明该体系的晶格动力学性质有利于Carr型Ku1(T)的出现。此外,体系键角 θ 随温度变化的测试结果及电子能带结构的计算结果均表明:20 K以上铁磁交换耦合的增强源于超交换及Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida相互作用的贡献。该工作强调:铁磁交换耦合与晶格动力学性质的联合作用在触发Carr型Ku1(T)的过程中扮演了重要角色,这加深了对UMA的温度依赖的基本理解,并有助于优化热辅助磁记录技术等自旋电子学器件的应用。
该工作由南京大学和浙江大学合作完成。南京大学物理学院博士研究生刘佳伟与博士后蒋家伟为论文共同第一作者,南京大学汤怒江教授和浙江大学杨洪新教授为论文共同通讯作者。该研究得到了科技部、国家自然科学基金委、国家博士后研究人员资助计划的资助,以及南京大学物理学院、固体微结构物理全国重点实验室、人工微结构科学与技术协同创新中心、江苏省纳米技术重点实验室及南京大学自旋芯片与技术全国重点实验室的支持。
论文链接:https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.134.116702