奚啸翔课题组在二维电荷密度波形成机理方面取得新进展

奚啸翔课题组在二维电荷密度波形成机理方面取得进展

南京大学物理学院奚啸翔教授课题组与东京大学物理学家M. Saeed Bahramy合作,对一系列过渡金属硫属化合物中电荷密度波的形成机理提出了新的理解。研究成果以"Patterns and driving forces of dimensionality-dependent charge density waves in 2H-type transition metal dichalcogenides"为题2020515发表于《自然-通讯》 (Nature Communications 11, 2406 (2020), https://doi.org/10.1038/s41467-020-15715-w )

固体材料往往在低温下发生相变,产生物理性质。电荷密度波是金属材料在低温下发生相变后的一种可能的基态,导致原本均匀分布的电荷密度在实空间发生周期性波动,并且伴随着晶格畸变。这种有趣的现象在低维金属材料中十分普遍。人们对一维条件下电荷密度波形成原因已经有了比较清楚的认识二维或准二维电荷密度波材料更为丰富,但关于其形成机理却始终存在着不同的观点。此外,在不少材料电荷密度波与超导存在着微妙关联这些原因使电荷密度波成为凝聚态物理中备受关注的一个研究方向。

近年来,随着二维材料的兴起各种二维电荷密度波材料也不断被发现理论上这将带来相比三维情形更为简单的费米面简化对电荷密度波形成机理的探讨。然而,人们却发现维度的降低使实验现象变得更为纷繁复杂。降维使电荷密度波在某些材料被削弱甚至消失,而在另一些材料中却显著强。取决于样品制备和表征方法,即使对于同一材料体系,实验往往产生不同的结论。如何排除外在因素的干扰、阐明维度在这类相变的本征效应,是该领域一个亟待解决的问题。

             图1.(a-c)NbSe2中电荷密度波的拉曼特征和变温拉曼二维强度图。(d-f)TaSe2的相应数据

有鉴于此,奚啸翔教授课题组围绕一系列经典电荷密度波材料,开展了一项系统的对比式研究。实验利用机械剥离法,获得了2H构型过渡金属硫属化合物NbS2NbSe2TaS2TaSe2从块体到单层各种样品通过在惰性气体环境中进行样品准备和封装,避免了氧化等外在因素对样品质量的影响。利用拉曼散射对电荷密度波的特征进行鉴别,并通过其温度依赖确定相变的临界温度(见1这四种材料虽然晶体结构相同、电子能带结构本实验发现它们的电荷密度波性质却迥然不同NbSe2临界温度随着样品减薄而显著增强TaS2TaSe2表现出相反的维度依赖NbS2从块体到单层始终没有发生相变2a

       图2.(a)2H型过渡金属硫属化合物的电荷密度波临界温度-厚度相图。(b)二维电荷密度波形成机理示意图

奚啸翔课题组进一步与东京大学理论物理学家M. Saeed Bahramy合作基于实验结果并结合第一性原理计算通过离子型电荷转移、电子关联强度和电子-声子耦合三者的相互作用,对二维电荷密度波的形成机理给出一项可能的统一解释结果可归纳为2b中的示意相图。三个坐标轴代表了上述三种因素这项研究特别指出了化学键的强弱对电荷密度波的显著影响硫原子具有较强的电负性,导致NbS2中形成稳定的离子键使得晶格畸变难以发生因此电荷密度波在这一材料中无法形成电子波函数在实空间的延展可弱化离子键。这就使得TaS2即使含有硫原子电荷密度波仍然可能形成实验中所观察到的维度依赖可以根据这一思路进行合理解释该工作对阐明二维电荷密度波形成机理具有重要意义,也指明了提升这一类相变临界温度的关键因素为推进基于该类二维材料的应用奠定了基础

南京大学物理学院博士生林东景为论文第一作者奚啸翔与东京大学M. Saeed Bahramy共同通讯作者南京大学温锦生课题组瑞士洛桑联邦理工学院Helmuth BergerLaszlo Forro、北京大学贾爽组以及日本国立材料研究所Takashi TaniguchiKenji Watanabe组提供了高质量单晶样品该工作得到了科技部重点研发计划国家自然科学基金和江苏自然科学基金的支持。