近日，南京大学物理学院孙建教授课题组发布了他们自主开发的机器学习与图论辅助的晶体结构搜索软件MAGUS2.0版本，该新版本基于对称性原理设计了一系列新技术方案，包括空间群挖掘器、片段重组器和对称保持突变，使得晶体结构搜索效率提升4倍以上。相关研究成果以“Efficient crystal structure prediction based on the symmetry principle”为题，发表在《自然•计算科学》上。[Nature Computational Science, https://www.nature.com/articles/s43588-025-00775-z]
晶体结构对材料的性质有决定性的影响，有关于结构的研究往往是材料研究的出发点。晶体结构预测是一种在特定条件下只根据系统化学组分来寻找稳定或亚稳态结构的方法，它正成为发现新材料和探索材料相空间的有效工具。使用晶体结构预测方法可以帮助实验确定结构，或是根据需要设计特定的结构反过来指导实验合成，大大减少实验成本，具有十分重要的科学意义。然而，目前的大多晶体的结构预测仍局限于较小的体系，对于大体系的结构搜索仍然非常困难，这个困难主要来自于两个方面：一是使用第一性计算进行结构优化的成本随着原子数量的增加呈立方增加；二是势能面上局部极小值的数量随着自由度的增加呈指数增加。在之前的研究中，孙建教授课题组设计了MAGUS软件，分别运用机器学习和图论试图缓解上述两个方面的困难，即：使用主动学习机器学习力场代替昂贵的第一性计算；使用图论改进的进化操作来减少搜索空间的维度[Natl Sci. Rev. 10, nwad128 (2023)]。
在本研究中，孙建教授课题组进一步升级了MAGUS软件。基于晶体结构中广泛存在的对称性原理，他们在晶体结构搜索过程中更加强调对空间群对称性的偏好，避免对P1结构空间的探索，引入了保持对称性的进化算符来避免生成P1结构。另外，根据晶体结构间的超群-子群关系，他们使用空间群挖掘器取代随机选择某一空间群的采样方式，通过分析具有能量优势的结构的对称性，在进化算法的新一代结构中优先采样其相同的空间群和他们的超群。为了保护能量有利的原子环境，他们发展了片段重组器，暨使用图论分解能量有利的晶体结构，然后将分解得到的原子聚集体片段重组为新结构。
图1 对称性原理加速的结构生成器（空间群挖掘器、片段重组器和对称保持突变）。
这些技术的组合可以使晶体结构搜索效率提升四倍以上，他们展示了一次空间群挖掘器和片段重组器针对γ-硼的加速结构搜索过程。程序初始化使用均匀分布的空间群和28 个独立的B原子。根据前两代的能量优势结构rlx1、rlx2，MAGUS确定了能量有利的B10双层五边形片段（蓝色），以及系统对滑移面、-1对称组成的偏好。在第四代中，一个基于B10 结构重组的P21/c 初始结构（init3）结构弛豫后，贡献了B12 二十面体片段（红色）；在第五代中，一个Pnnm 亚稳相引入了对特定对称性Pnnm的偏好。而基于B12 二十面体和Pnnm对称性重构的结构最终得到了基态相，展示了空间群挖掘器和片段重组器的加速结构搜索能力。
图2 MAGUS在γ-硼体系中的搜索轨迹。
利用MAGUS方法，孙建教授团队已在行星科学、超硬材料、高能量密度材料、超导材料等领域取得了一系列重要成果。如预言了巨行星内部一系列氦化合物及其新物态[Nat. Phys. 15, 1065 (2019); PRX 10, 021007 (2020); NSR 7, 1540 (2020)]；预言了可在海王星核心及大质量系外行星内稳定存在的混合配位二氧化硅高压相[PRL 126, 035701 (2021)]；预言了巨行星核幔边界超离子态二氧化硅水合物与二氧化镁水合物，为巨行星磁场和亮度异常提供了新的解释[PRL 128, 035702 (2022); Nat. Commun. 14, 1165 (2023)]；预言目前最硬的过渡金属氮化物并被实验合成[PRL 126, 065702 (2021)]；预言兼有超导和超离子特性的锂铝合金[PRL 129, 246403 (2022)]；预言了金属硫烯[Nano Lett. 24, 9953 (2024)]和具有超导性的单层碳[Nano Lett. 24, 11865 (2024)]等。
MAGUS2.0版本的新技术增强了结构搜索的能力，不仅可以搜索得到传统搜索方法无法成功解决的红磷、硅7×7表面基态，还预言了一种新型蝴蝶磷结构，已于近日发表。[J. Phys. Chem. Lett. 16, 2029 (2025)]。可以预期，MAGUS2.0在复杂晶体结构的研究和新材料的设计等方面具有很大的潜力。该方法凸显了将对称性原理与结构预测在统一框架中相结合的优势。这些发现能够激发对称性策略在材料设计中的广泛应用，作者期待MAGUS能带来更多新型材料的发现。
南京大学孙建教授课题组博士生韩瑜、博士后丁驰为文章共同第一作者，孙建教授、西班牙巴斯克大学博士后高豪（孙建教授课题组博士毕业）、孙建教授课题组博士后王俊杰为通讯作者，孙建教授课题组博士生施九洋，于少薄，贾秋涵，潘书宁共同参与了研究。该项研究得到了南京人工微结构科学与技术协同创新中心、固体微结构物理国家重点实验室、江苏省物理科学研究中心的支持，得到了科技部重点研发计划、国家自然科学基金委杰出青年基金和重大项目、江苏省基础研究项目、国家资助博士后项目、江苏省卓越博士后计划、中央高校基本业务费、南京大学卓越研究计划、南京大学AI for Science等项目的资助。相关计算工作主要在南京微结构协同创新中心高性能计算中心、南京大学高性能计算中心等超级计算机上进行。
文章链接：
Yu Han, Chi Ding, Junjie Wang, Hao Gao, Jiuyang Shi, Shaobo Yu, Qiuhan Jia, Shuning Pan & Jian Sun, “Efficient crystal structure prediction based on the symmetry principle”, Nature Computational Science (2025).
https://www.nature.com/articles/s43588-025-00775-z
MAGUS简介：
MAGUS (https://gitlab.com/bigd4/magus)是一款由南京大学孙建教授课题组自主开发的机器学习与图论辅助的晶体结构搜索软件，用Python和C++编写。支持三维，二维晶体，分子晶体，表面重构，团簇，受限空间等体系的定组分和变组分搜索；支持VASP，CASTEP，ORCA，gulp，lammps，XTB，ASE，GAP , Deep Potential , MTP, NEP , MACE , CHGNET, HOTPP, MatterSim等接口，便于扩展。MAGUS已被用于研究多个体系，设计的新材料被实验合成，发表了多篇高水平学术论文（包括Nat. Phys./NC/PRL/PRX/NSR等）。(https://gitlab.com/bigd4/magus/-/wikis/home/Publications) MAGUS对非盈利性质的学术研究免费开放，目前在国内外已有注册用户600余人，感兴趣的同行可通过以下链接注册下载：https://www.wjx.top/vm/m5eWS0X.aspx